Образование РАО
Радиоактивные нуклиды образуются при работе ядерного реактора и либо являются продуктами деления ядер урана и плутония, либо возникают в результате активации веществ и изделий в нейтронном потоке. Далее образовавшиеся нуклиды и их дочерние продукты ведут себя в соответствии с их физическими и химическими свойствами.
Наибольшее количество их концентрируется в контуре, который отводит тепло от активной зоны реактора. Радионуклиды появляются в нем, во-первых, за счет активации в нейтронном потоке в активной зоне реактора самого теплоносителя, естественных примесей, имеющихся в нем, и продуктов коррозии конструкционных материалов контура и, во-вторых, за счет попадания в контур продуктов деления при разгерметизации оболочек твэлов или, в значительно меньшей мере, из-за их поверхностного загрязнения оболочек ураном в процессе изготовления. Наведенной активностью будет обладать и теплоноситель технологических систем, циркулирующих в нейтронном поле, например, вода контура охлаждения СУЗ реактора РБМК, воздух систем охлаждения биологической защиты, использующихся в некоторых быстрых реакторах.
Далее радионуклиды из 1-го контура попадают в теплоноситель второго или вспомогательных систем (при течах в теплообменных аппаратах), в помещения (при протечках, ремонтах, дезактивации оборудования), в атмосферу рабочих помещений (в тех же случаях), на одежду или тело работающих (при обслуживании или ремонте), и т.д.
Радионуклиды, находящиеся в теплоносителе, частично удаляются системами очистки, но могут также откладываться на стенках оборудования и трубопроводов, затрудняя проведение ремонтов и требуя проведения дезактивации перед ними.
Эти же нуклиды ответственны за образование ТРО, образующихся (если исключить внутриреакторные узлы, непосредственно находящиеся в нейтронном потоке) в результате сорбции радионуклидов из теплоносителя или поверхностного загрязнения ими.
Эти же нуклиды ответственны за образование ГРО. Газообразные продукты, растворенные в теплоносителе, и аэрозоли могут удаляться из контура при сдувках и других технологических операциях, а попавшие с протечками в помещения - в виде аэрозолей с воздухом, отсасываемым вентиляцией.
Рассмотрим кратко пути образования и распространения радионуклидов. Более подробно об особенностях этих процессов говорится дальше в соответствующих главах.
Продукты деления (ПД)
При делении ядер и последующем распаде ПД образуется более 200 различных нуклидов. Большая часть ПД и дочерних продуктов радиоактивна (практически только в- и у-активность). Периоды полураспада их находятся в широком диапазоне - от долей секунды до десятков и более лет. Все ПД образуются внутри таблеток топлива и в основном остаются там (98-99 %). Небольшая часть вследствие диффузии попадает в пространство между таблетками и оболочкой твэла.
На практике некоторые твэлы в активной зоне могут иметь те или иные дефекты оболочек, возникающие в процессе работы. Если это микротрещины, через них в теплоноситель выходят только газообразные (изотопы ксенона и криптона) и легколетучие (изотопы иода, цезия и др.) продукты деления; если трещины большие или возникло значительное повреждение оболочки, то в теплоносителе могут появиться и твердые осколки и даже топливо.
ПД, находящиеся в теплоносителе, частично удаляются системами очистки (см. гл. 4), но они могут также откладываться на стенках оборудования и трубопроводов, затрудняя проведение ремонтов. Газообразные продукты тем или иным путем выходят за пределы контура (см. гл. 5) и после очистки выбрасываются через вентиляционную трубу.
Поскольку от герметичности твэлов в значительной степени зависит безопасность АЭС, допустимая степень негерметичности нормируется в Правилах ядерной безопасности (ПБЯ) [14]. Для водоохлаждаемых реакторов ВВЭР и РБМК предел безопасности по этому параметру составляет 1% твэлов с дефектом типа газовой неплотности от общего количества твэлов в активной зоне и 0,1% твэлов с прямым контактом топлива с теплоносителем. Для реакторов БН соответствующие значения - 0,2 и 0,02%. Работы, направленные на повышение надежности твэлов, позволили добиться значительного уменьшения количества дефектных твэлов. Сейчас за время штатной кампании разгерметизируется не более 0,01% твэ- лов. Соответственно уменьшился и источник загрязнения теплоносителя, связанный с этим.
Продукты активации
Активность теплоносителя контура охлаждения реактора зависит от многих факторов: технологической схемы реакторной установки, типа теплоносителя, примененных конструкционных материалов, расхода теплоносителя на очистку, а также надежности твэлов. Активации подвергаются:
сам теплоноситель;
примеси, поступающие в контур с теплоносителем;
продукты коррозии и эрозии, поступающие с поверхностей, омываемых теплоносителем.
Собственная активность водного теплоносителя достигает 0,1 Ки/кг, натрия - 6-10 Ки/кг. Активность примесей в воде составляет до 10-4 Ки/кг, а продуктов коррозии - до 10-5 Ки/кг.
Теплоноситель
На АЭС с реакторами, охлаждаемыми водой, активируются изотопы кислорода. Дочерними продуктами являются нуклиды разных газов, наиболее значимый из которых - нуклид 16N, образующийся по реакции 16О(и,)16У Он излучает у-кванты с энергией 6,13 МэВ и имеет период полураспада - 7,11 с. Вследствие малого периода полураспада 16N представляет опасность только при работе реакто - ра на мощности.
В реакторах БН активируется натрий по реакции 23Na(y)24Na. 24Na является источником жесткого у-излучения (2,75 МэВ) и имеет период полураспада около 15 ч. Другими продуктами активации натрия являются 22Na (Т/ = 2,6 года) и короткоживущий газообразный неон №.
Естественные примеси
К естественным примесям в воде относятся нуклиды Са, Mg, Si, Na и некоторых других элементов, большинство из которых образуют практически не растворимые соединения. В контуре они образуют плотный слой накипи на стенках оборудования. Почти все эти нуклиды, кроме натрия, являются Р-излучателями, а 24Na присутствует в малом количестве, поскольку хорошо задерживается ионообменными фильтрами. Современная технология и системы водоподготовки позволяют получить воду высокой степени чистоты с весьма малым содержанием примесей. Тем не менее эти примеси попадают в контур (особенно при нарушениях ВХР), и поэтому в теплоносителе содержатся такие радионуклиды, как 24Na, 31Si,
Активность естественных примесей в воде составляет обычно ~106 Бк/кг (-10-4 Ки/кг).
В перечень биологически значимых ни один нуклид из этой группы не попал.
Продукты коррозии
Продукты коррозии (ПК), поступающие в контур со стенок оборудования и трубопроводов, представляют весь набор компонентов сталей или других конструкционных материалов (подробнее см. [28]).
Скорость общей коррозии обычно невелика и для нержавеющей стали в воде составляет около 1 г/(м2-год), но при нарушениях ВХР она усиливается. Через несколько суток после останова блока активность первого контура водоохлаждаемого реактора в основном определяется радионуклидами коррозионного происхождения: 51 Cr, 54Mn, 58Co, 59Fe, 60Co, 63Zn. Наиболее неприятным из них является кобальт 60Co, испускающий достаточно жесткое у-излучение (~1,2 МэВ) и имеющий период полураспада 5,25 года. Из-за большого периода полураспада кобальт как бы накапливается в теплоносителе, его активность доходит до 90% общей активности ПК. Поэтому кобальт 60Co и указан в СП АС-03 как биологически значимый. Меры борьбы - точное поддержание ВХР и использование конструкционных материалов с пониженным содержанием кобальта.
Активность ПК - 104-105 Бк/кг (~10-5 Ки/кг).
ПК могут откладываться на стенках оборудования или трубопроводов и снова смываться. С учетом работы системы очистки в теплоносителе со временем устанавливается некое равновесное содержание каждого продукта. В водяном теплоносителе ПК существуют в виде окислов металла как в растворимой, так и нерастворимой (более 85 %) формах. В последнем случае они образуют мелкодисперсные частицы.
При протечках теплоносителя или вскрытии контура для ремонта либо перегрузки эти частицы попадают в воздух рабочих помещений в виде аэрозолей.
Теплоносители и среды других систем
Во-первых, достаточно высокую радиоактивность имеют вспомогательные системы, обменивающиеся теплоносителем с основным контуром (например, системы подпитки-продувки или организованных протечек ВВЭР, система продувки и расхолаживания РБМК и т.п.). Второй контур ВВЭР может стать активным при протечках в парогенераторах. Но поскольку протечки обычно невелики, то и активность второго контура мала.
Во-вторых, кроме теплоносителя основного контура охлаждения реактора, активации подвергаются среды и теплоносители вспомогательных технологических систем, если они попадают в области, где существует нейтронный поток. Так в реакторах РБМК активируется теплоноситель контура охлаждения СУЗ (КОСУЗ) и газ, прокачиваемый через графитовую кладку реактора, в реакторах БН - аргон, находящийся в реакторе над уровнем натрия для защиты последнего от окисления.
Радиоактивность в КОСУЗ определяется активацией самого теплоносителя, неосаждающихся примесей и продуктов коррозии, т.е. теми же нуклидами, что и КМПЦ, за исключением продуктов деления. Обычно активность в этом контуре на 2-3 порядка ниже, чем в контуре МПЦ.
Источником активных газов или аэрозолей могут стать и другие контуры или вспомогательные системы, в частности системы очистки теплоносителя, бассейны выдержки отработавших ТВС, хранилища жидких радиоактивных отходов.
